Ultraschnelle kohärente Kontrolle und Spektroskopie an kolloidalen Halbleiter Nanokristallen und Lanthanid dotierten Calciumfluorid Nanokristallen mit Femtosekunden-Laserpulsen

In dieser Arbeit wurde mittels spektraler Interferenz zweiter Ordnung die selektive Anregung von kolloidalen Halbleiter Nanokristallen bei Raumtemperatur demonstriert. Das Ausmaß der erzielten Anregungsselektivität sowie die experimentellen Kontroll-Landschaften selbst, konnten vollständig auf der Grundlage des verwendeten Modells reproduziert werden. Die gewonnenen Erkenntnisse ermöglichen den direkten Einsatz von CdSe und CdS NCs als Pulsform-sensitives und zweiphotonisch anregbares Nano-Fluorophor unter technisch- bzw. biologisch relevanten Umgebungsbedingungen. Ferner konnten an Lanthanid-Ionen sowohl bei Raumtemperatur als auch in flüssiger Umgebung kohärente elektronische Prozesse im Zeitbereich nachgewiesen werden, die deutlich langlebiger als die Dauer der Laserpulse waren. Diese Ergebnisse zeigten darüber hinaus eine deutliche Ähnlichkeit zu denen, die bereits an isolierten Atomen in der Gasphase nachgewiesen wurden. Auch diese Experimente konnten in ihrer Mehrheit mit einer hohen Übereinstimmung auf der Grundlage etablierter Modelle reproduziert werden. Allerdings stießen diese im Rahmen der Untersuchung von Holmium dotierten CaF2 NCs an ihre Grenzen. Hier kommen Relaxationsprozesse hinzu, welche die experimentellen Ergebnisse maßgeblich beinflussen und im Rahmen der TDSE nicht adäquat berücksichtigt werden können. Jedoch wurden auf Basis einer kohärenten Spektroskopietechnik die beteiligten Zustände direkt „abgebildet“.