Synthese von Kohlenstoff-Nanoröhren durch katalytische chemische Gasphasenabscheidung

Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der katalytischen chemischen Gasphasenabscheidung (CCVD) von Kohlenstoff-Nanoröhren (CNTs) auf pulverförmigen und flachen Substraten. Die gewonnenen Erkenntnisse können einerseits bei der Entwicklung von Industriekatalysatoren und der industriellen CCVD Synthese von CNTs und andererseits der Erstellung einer Theorie für den katalytischen Wachstumsmechanismus von CNTs mittels in-situ Raman Analyse, verwendet werden. Um dies zu realisieren, wurde eine Reihe von Untersuchungen bezüglich der Katalysatorpräparation, der Ermittlung von Trends und Parameterfenstern bei der CCVD von CNTs auf pulverförmigen Substraten und der Auswahl geeigneter Parameter für die CNTs Synthese auf flachen Substraten für die in-situ Raman Untersuchungen durchgeführt. Für die Herstellung von Fe, Ru und bimetallischen Fe/Ru Katalysatoren sowohl auf pulverförmigen als auch auf flachen Substraten wurden drei Präparationsmethoden getestet: metallorganische chemische Gasphasenabscheidung (MOCVD), Nassimprägnierung und Elektronenstrahl-induzierte Abscheidung (EBID). Es hat sich herausgestellt, dass die MOCVD die geeignetste Präparationsmethode ist. Diese bietet eine homogene Verteilung des Metalls auf der Substratoberfläche, enge Korngrößenverteilung und hohe CO-Adsorptionsaktivität. Die verwendeten MO-Precursoren wurden hinsichtlich ihrer physikalischen Eigenschaften charakterisiert und die optimalen Reaktionsbedingungen für die Katalysatorpräparation für die CNTs Synthese ermittelt. Als Nächstes wurde der Einfluss verschiedener Reaktionsparameter bei der CCVD Synthese von CNTs auf pulverförmigen Substraten im Wirbelschichtreaktor untersucht und wichtige Trends und Parameterfenster ermittelt. Daraus wurden auch optimale Parameter für die CNTs Synthese bei der in-situ Raman Analyse der Gasphase ausgewählt. Dazu wurde ein neuer optisch zugänglicher CVD-Reaktor konzipiert, mit dem sowohl die Abscheidung von CNTs als auch die in-situ optischen Untersuchungen gleichzeitig gewährleistet werden können. Es war möglich erste Zusammenhänge zwischen den in-situ ermittelten Ergebnissen (Konzentration des Acetylens und Temperaturverlauf) und den ex-situ ermittelten Ergebnissen für die Mikrostruktur der entstandenen CNTs zu erstellen.